On ne peut pas procéder comme pour une base odb, c'est-à-dire par Outils > Options > LibreOffice Base > Bases de données.

l faut passer par Édition > Changer de base de données pour connecter un fichier Calc.

Il sera ensuite bien listé dans Outils > Options >    LibreOffice Base  > Bases de données

et sera visible par F4.